基于自参照分子阿秒钟的光电离共振延时测量

阿秒钟技术作为目前阿秒测量的四类主要谱学技术之一，提出了利用近圆偏振的超短飞秒激光脉冲，将单周期隧穿电离投影到360?空间平面内，实现阿秒分辨的方案。这项技术被首先应用在原子电子隧穿时间及隧穿位置的精准测量中，隧穿过程作为许多强场机制中的第一步过程，也是阿秒探测技术的第一步过程，对隧穿过程中电子的超快动力学行为的精确描述，为我们揭示光与物质相互作用、理解强场现象的物理学本质以及进一步提升阿秒探测技术具有十分重要的科学意义。

吴健教授研究团队基于电子-离子多体三维动量符合成像实验系统，首次提出自参照分子阿秒钟实验理论集成方案。利用超短激光脉冲与ArKr二聚体分子相互作用，通过符合探测ArKr分子顺序双电离产生的自由电子、离子，追踪分子库伦爆炸过程中电子的超快行为。利用基于少周期超短激光脉冲的泵浦-探测技术，并结合椭圆偏振光的角条纹技术，解决了多周期脉冲作用时ArKr分子发生双电离的两步过程难以分辨的问题。在反冲轴近似下，通过离子动量门筛选出特定分子轴取向条件下的探测光脉冲电离电子动量分布，结合改进的半经典库伦修正强场近似方法，研究在有邻核 Kr+ 库仑势影响下的中性Ar原子的电子隧穿动力学。实验测量和理论模拟的光电子角分布在 -54?和-122?显示出偏转峰，分别对应于共振电离通道与直接电离通道。利用直接电离电子作为分子阿秒钟的自参照，测量提取了电子被束缚在分子共振态的时间延迟为3.5±0.04 fs。

该工作中揭示了Ar-Kr+ 二聚体分子瞬态共振电离半径典图像，其中应用的先进实验技术及理论模型为探测复杂体系中的超快电子动力学指明了新方向，为探测复杂体系共振态寿命提供了新途径，相关实验结果发表在 Phys. Rev. Lett. 129, 173201(2022)。