有规律的无序：通用光倍频技术

从显微镜到光纤数据传输，再到现代量子技术，光在科学研究和工业应用中发挥着重要作用。特别是改变光线的颜色——也就是光线的频率或波长的方法，在现代应用中扮演着重要的角色。通常，改变光线颜色需要用到非线性晶体，非线性晶体可以将两个特定频率的光子转换为一个二倍于原频率的光子。例如，两个红色光子可以转换成一个蓝色光子。

然而，要实现光的倍频，通常光线必须以特定的角度和偏振方向射入晶体，即实现所谓的相位匹配。相位匹配严重限制了晶体倍频在实际中的应用。日前，由苏黎世联邦理工学院量子电子学研究所的Rachel Grange教授带领的研究团队与材料学院Lucio Isa小组共同发明了一种无需精确相位匹配即可实现倍频的方法，与传统倍频方法相比有一系列的优势。

图1 在由纳米晶体构成的微球中，红光被倍频成蓝光（苏黎世联邦理工学院Jolanda Mueller供图）

两种看似不可调和的方法

这种方法可以用一句话概括：宁小勿大，宁混乱勿有序。这听起来很拗口，然而Grange教授的团队的研究目标同样听上去像个谜语：“我们计划将两种看似不太相容的方法结合在一起，以实现一种更适用、覆盖频率范围更广泛的倍频方法。”Romolo Savo说，他是带领此研究项目的一名博士后研究人员，由Marie Sklodowska-Curie奖学金项目资助。

第一种方法，研究人员使用许多晶体轴指向随机方向的微型晶体团，来取代以往使用的单个大块晶体。这种方式无需严格控制入射光束的方向。在这些微型晶体中，一些晶体的朝向会产生所需的倍频效果，而另一些晶体的朝向不利于倍频的产生。然而将这些微型晶体结合在一起，结果总是会产生大量的倍频光。“这听起来有悖直觉，”Savo说，“就连我们好多同事也对这种毫无规律的方法感到困惑。然而结果证明这确实有效！”

第二种方法基于共振的增强作用。如果这些微型晶体的组合呈直径约为波长的球形，球体内的强度会因球体壁反射的光波而成倍增加，输出的光强度会因此加倍。因此，为了同时最佳地利用这两种效应，研究人员计划将晶体粉末塑成微米大小的球形，以利用光的共振增强效应。研究人员选择了钛酸钡晶体，这些晶体直径只有约50纳米，因此它们足够透明，足以让光线多次穿过，从而在微球中产生共振。

闲聊中获得的提示

“在我们有了这个大胆的想法之后，仍不知道该如何把许多微小的纳米晶体变成完美的球形。”Savo说。“有一天，我们在喝咖啡的时候遇到了Lucio Isa，将我们遇到的问题告诉了他，他马上就想出了一个主意。”Isa的想法是将纳米晶体粉末溶解在水中，随后将溶液与油混合并用力摇动混合物。就像用醋和油做油醋汁那样，在摇动过程产生的乳化液中，水和晶体的溶液会形成微小的气泡，之后水从气泡中逐渐通过油蒸发。最终保留下来的是微小、无序、呈现完美球形的纳米晶体——这正是Grange及其合作者们想要的。“我们与Isa小组的合作始于这次谈话，”Grange说。“说一句题外话，像这种事先没有计划的随机合作通常是最有成效的。随后我们立即尝试了Isa的想法。”

更具通用性且节约材料

这个想法取得的效果比人们预想的还要好。“由无序的纳米晶体构成的微小球体，可以实现任意方向入射光的倍频，无关入射光的方向，并且可在非常宽的频率范围内实现倍频。”因此这种方法比传统晶体倍频方法更具通用性。最重要的是，研究人员使用比原先少70%的材料得到了同样的倍频光输出。使用普通的晶体，倍频光输出超过上限后不再增长；然而使用微球晶体，倍频光输出随着微球体积的增大可持续增加。

粉末制成的高品质激光晶体

Grange及其同事计划进一步改进目前的方法，比如在微球和放置微球的玻璃载玻片之间添加间隙，以减少光线损失。研究人员也考虑了可能的应用场景。如何从简单、廉价的纳米晶粉中制备高性能非线性晶体，一直是是激光技术关注的热点。同时，也可以将微球晶体的应用扩散到更大的领域，比如新型显示器——通过倍频将红外范围内的图像直接转换为可见图像。像这样的显示器可以用于安检成像和生命科学中。

参考文章：Savo R, Morandi A, Müller JS, Kaufmann F, Timpu F, Reig Escalé M, Zanini M, Isa L, Grange R: Broadband Mie-driven random quasi-phase-matching. Nature Photonics, 1. October 2020, doi: 10.1038/s41566-020-00701-x [http://dx.doi.org/10.1038/s41566-020-00701-x]