二维材料中具有相同螺旋度的圆偏振高次谐波的产生

       当分子由多个原子组成时，原子可以以不同的方式结合。同一物质可以有相同分子式而有不同的原子排列，即同分异构体。其中，某些异构体彼此成镜像，称为手性分子。这类分子引起了科研人员的广泛关注。比如青霉素，它的一种排列方式可以救命，另一种就可能致命。

       研究人员利用阿秒（十亿分之一秒）光脉冲照射分子，从而研究手性分子的结构。需要注意的是，此处光脉冲应该为圆偏振光。因为手性分子的不同排列对圆偏振光的反应不同，所以据此可以区分不同的原子排列方式。尽管偏振阿秒脉冲是研究手性分子的一个非常合适的方法，但是要想产生这种脉冲需要庞大的设备，且成本比较昂贵。

       为了解决这个问题，印度孟买理工学院的Gopal Dixit 教授带领的研究团队设计了一种紧凑型的圆偏振阿秒激光脉冲。该成果以“Generation of Circularly Polarized High Harmonics with Identical Helicity in Two-Dimensional Materials”为题发表在Physical Review Applied 上（DOI: 10.1103/PhysRevApplied.18.064049）。

图1 发射谐波的时间分布。由双圆同向旋转ω - 2ω激光脉冲(红色)产生。谐波的x和y分量分别用蓝色和绿色表示。发射谐波的李萨如图用青色表示。所有谐波都是左旋圆偏振。第3次、第4次、第10次和第11次谐波的椭圆度分别为0.8、0.8、0.8和0.9。

       他们使用单频和双频激光对光源照射在固体材料（比如石墨烯）上，以产生高频短脉冲。该设计对单双频光的相对强度没有任何限制，稳定性非常高。

       光作为一种横波，其传播方向与振动方向垂直，也就是说光波在传播时会上下振动。振动方向可以是垂直、水平或介于两者之间的任何角度。如果迎着光传播方向看,光矢量端点沿逆时针方向旋转的称为左旋偏振光;沿顺时针方向旋转的称为右旋偏振光。

       研究团队通过高次谐波来生成阿秒脉冲。当激光照射到某种材料（比如氪气）上时，高强度的激光脉冲会在氪原子吸收光时为电子提供能量。当电子恢复静止状态时，材料会发出包含高次谐波的辐射，其频率是原始激光频率的几百倍甚至数千倍。随着频率成倍增加，脉冲的长度也成比例地减少，由此可以得到只有几阿秒长的脉冲。然而，使用驱动场激光脉冲圆偏振不能保证产生足够强度的圆偏振阿秒脉冲，这是一个值得关注的问题。

       为了研究材料的手性和磁性的现象，光的偏振必须是可控的。Dixit 教授解释称，与气体产生的脉冲相比，固体材料（比如石墨烯等）可以产生强度更高的圆偏振光脉冲。除此之外还可以额外控制发射光脉冲的偏振，缩小光源尺寸。

       传统的产生圆偏振高次谐波方法是使用具有相反偏振的单频和双频对。由此可以得到具有与源脉冲相同的偏振的光脉冲对。相邻的谐波频率具有相反的螺旋性（一个遵循单频螺旋性，另一个遵循双频螺旋性）。但是这样无法得到三倍于源频率的频率。其他改变源激光器中的频率强度或者引入具有不同偏振的附加脉冲等各种策略都不能对阿秒激光器的圆偏振提供理想的控制。

       Dixit团队采用具有相同圆偏振方向的单频和双频对激光源，生成了具有相同的螺旋度的高次谐波，且与单源频率和双源频率的相对强度无关。他们通过计算机进行了仿真模拟，发现该方法对驱动激光脉冲的强度和相位的变化具有很高的稳定性。该团队所提出的方法可以扩展到其他具有六方晶格的二维材料和其他固体材料。他们相信，这项工作有望促进“在自然时间尺度上观察分子和固体中的手性光-物质相互作用”。