基于二维太赫兹-太赫兹拉曼光谱的LiNbO3声子-极化子非线性映射

     利用超快激光技术可以实现对载流子超快动力学的相干调控，进而改变材料的宏观性质，例如驱动铁电极化的翻转，诱导铁磁-反铁磁相变，以及增强超导现象等。随着超快太赫兹(THz)源场技术的发展，可能成为继超快脉冲激光技术以外一项全新的相干调控手段，例如可以利用太赫兹场驱动相位敏感性较高的特定声子模式。由于声子的激发可以通过偶极和极化介导的跃迁进行，因此太赫兹场提供了一个额外的调控维度。利用宽带太赫兹场泵浦，有助于观察材料内部发生的多种线性或非线性激发过程，从而为未来的模态选择性相干调控研究和应用奠定了基础。

       近日，加州理工大学Griffin Mead研究团队利用二维太赫兹-太赫兹-拉曼(2D-TTR)光谱表征LiNbO3中E对称声子模的势能面，并发现E(TO1)和E(TO3)声子-极化子之间的非线性跃迁。研究发现E对称声子模态的激发过程以及非线性声子间耦合主要由三阶非线性响应引起，在不同偏振太赫兹激发下观察到不同的相干路径。此外单光子吸收非谐耦合模型结果表明三阶非线性响应是由于机械非谐性造成的，进一步发现E(TO1)和E(TO3)模态声子极化激元是通过单光子太赫兹共振激发的，该工作为声子相干调控研究及应用提供了重要基础。相关工作发表在《Physical Review Letters》上。（袁铭谦）

      文章链接：H. W. Lin, G. Mead, and G. A. Blake. Mapping LiNbO3 Phonon-Polariton Nonlinearities with 2D THz-THz-Raman Spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 129, 207401(2022) https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.129.207401