一种通过放大激发后的分子辐射来提高光谱分辨的方法

无源光学谐振腔中激光脉冲(白色)和分子响应(红色)的增强。图片来源：Christian Hackenberger

       嗅觉灵敏的动物鼻子可以察觉周围空气中的少量微粒，例如挥发性有机化合物。而在另一方面，人类正在开发与此类似的创新性技术，例如光谱学。可以利用激光来探测气体中分子的组成成分，这种技术成功的可能性甚至超越动物鼻子的“嗅觉”，同时也适用于动物鼻子根本无法察觉的物质。

       现在，光谱学的“嗅觉能力”还没有发挥出其本身的潜力，因为其背后有着深刻的物理原理，如果一束激光照射到分子上，它们就会出现特有的振动并辐射发光。然而，在较低浓度的情况下，这种辐射发出的光非常微弱。由特别研究员Ioachim Pupeza 博士领导的路德维希-马克西米利安-慕尼黑大学 (LMU) 和马克斯普朗克量子光学研究所 (MPQ) 的科学家团队与不列颠哥伦比亚大学和耶拿莱布尼茨光子技术研究所的科学家合作，目前展示了一种方法用来放大激发后的分子辐射，从而显著提高分子激光光谱的“嗅觉”，这项研究成果已经发表在《Nature Photonics》期刊上。

       当音乐家弹拨吉他弦时，弦开始振动并发出具有乐器特定的音高、音色，并且音调是可以调制的，当气体分子被超短激光脉冲“击中”时，也会发生同样的事情：分子吸收了激光脉冲的一些能量后，分子中的原子开始振动，但是分子发出的不是声波，而是可以被光谱检测到的特征光学波形，这种波形包含有关气体分子组成的信息。然而不幸的是，这种“分子的音乐”非常温和，这是因为脉冲中包含的能量只有一小部分被吸收并且转换为包含这些有价值信息的微弱的光波。

时间重叠的激光脉冲

       来自 MPQ 和 LMU 研究团队的科学家与不列颠哥伦比亚大学和耶拿莱布尼茨光子技术研究所的科学家合作，在所谓的分子指纹光谱区域已经找到了一种方法来放大分子对具有一定重复频率的超短激光脉冲的辐射，在指纹光谱区域，有机分子具有其特有的共振。为此，物理学家将激光脉冲发送到充满气体的光学谐振腔中。在谐振腔中，激光脉冲束通过几个镜子被传输回自身，因此脉冲开始与前后脉冲在时间上重叠，这放大了脉冲和分子的响应。现在研究团队的激光物理学家首次从腔中耦合出这些被增强的分子响应的光学波形，并利用场分辨光谱对其进行采样。要想实现这一过程之前，必须克服许多挑战。该研究的共同第一作者之一 Philipp Sulzer 解释说：“到目前为止，无源光学谐振腔只能覆盖少于中心频率 20% 的带宽，并且主要工作在近红外波段下。”

       该研究的另一位共同第一作者Maximilian Högner补充道：“然而，为了覆盖中红外指纹范围的大一部分区域，我们必须重新考虑可以使用哪些光学元件和锁模机制来构建腔体。此外，用于场分辨光谱的超短脉冲在通过谐振腔的一个轨道上不能改变其波形”。最后，激光物理学家发现了一个由四个镀金镜片、湿度控制的空气和一个楔形金刚石板组成的系统，可以用于将光耦合进出谐振腔，他们的方法可以将激光脉冲激发后的分子响应中包含的能量提高 500 倍以上。

提高检测疾病的可靠性

       Ioachim Pupeza 解释说：“新的测量装置将我们以前在增强腔方面的工作与在场分辨光谱方面的专业知识相结合，该研究成果为具有1到1万亿粒子灵敏度的宽带气体光谱开辟了前景，同时，由于在气相中相对较窄的吸收，该技术为检测复杂的气体混合物提供了巨大的潜力，例如人类的呼吸，其中一些成分的浓度非常高，但是也有些成分的浓度非常低，我们的新方法提高了未来通过人类呼吸检测疾病的可靠性，从而提供新的、用于检测治疗的非侵入性方法。”

       消息来源：https://phys.org/news/2022-08-amplifying-molecules-molecular-laser-spectroscopy.html