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研究背景
硒化锌（ZnSe）是一种迷人的光学材料，作为半导体，它对于可见光到远红外的电磁波都是透明的，常被用作热敏热像仪的光窗材料。掺杂之后的单晶ZnSe是制备发光二极管的基本材料。它的光学特性随入射光强变化而变化，表现出非线性响应特性。这种敏感性推动了当前的研究。ZnSe在775 nm的近红外波段处，被200飞秒（2×10-13秒）的激光脉冲照射会产生强烈、美丽的蓝色荧光发射——通过一种称为双光子吸收的过程，在775 nm波长处同时吸收两个低能光子，使电子跃迁到更高的能级，几纳秒后，会发射出高能蓝色荧光光子（460-500 nm）。
研究亮点
相比于单晶ZnSe，多晶ZnSe更容易获得，且纯度非常高，价格也相对便宜很多。利物浦大学工程学院的Geoff Dearden教授团队对多晶ZnSe的双光子吸收特性进行了研究。多晶ZnSe的双光子吸收系数(β)随激光脉冲强度变化而变化，但可以通过“Z-扫描技术”测量，即在测量透射率变化的同时，通过弱聚焦激光束将ZnSe的薄样品进行平移。β的这种变化还表明了在激光照射过程中发生了进一步的连续光子吸收（或激发态吸收），称为反向饱和吸收。在I<5 GW cm-2的低峰值强度时，研究人员在775nm处测量的β为3.5 cm GW-1，这一结果与其他研究一致——随着强度的增加双光子吸收系数显著降低。
观察到的强蓝光促使研究人员考虑在超高光强下，多晶ZnSe是否可以通过775 nm的双光子吸收来诱发受激辐射。而这在单晶ZnSe中已经被观测到了。由于荧光寿命为te~3.3 ns，所以一个厚度为0.5 mm的薄层样品被安装在一个短的光学腔（长度10 cm）中提供反馈。在峰值波长p = 475 nm处，辐射谱线带宽从Dl= 11 nm (腔阻)到Dl= 2.8 nm明显变窄，证明了多晶ZnSe产生了受激辐射，同时激发态寿命也有所下降。这是首次报道在多晶材料中观测到受激辐射，这些结果表明，在更佳的泵浦条件和晶体冷却条件下，多晶ZnSe可以在l= 775 nm处通过双光子泵浦达到激光阈值。
图1 在775 nm处改变入射激光强度时多晶ZnSe中的双光子诱导荧光。(a) 强蓝光正面辐射图；(b) 侧视图，I = 25 GW cm-2；(c) I = 4 GW cm-2；(d) I = 1.5 GW cm-2；(e) I = 1 GW cm-2。随着入射强度的降低，样品中的荧光辐射深度变大。
该工作以“Two-photon absorption andstimulated emission in poly-crystalline Zinc Selenide with femtosecond laserexcitation”为题发表在英文期刊Opto-Electronic Advances 2022年第1期。
论文来源：https://www.oejournal.org/article/doi/10.29026/oea.2022.210036
文章来源：https://mp.weixin.qq.com/s/MySbCIGEaVR0bPzj6SXS8w
