物理所丨非平衡态光致电声耦合增强的动力学追踪

    最近，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心SF10课题组博士生胡史奇、赵惠在孟胜研究员的指导下，利用自主开发的实时密度泛函分子动力学模拟方法（Real-time Time-dependent Density-Functional Theory Molecular Dynamics，rt-TDDFT-MD），深入研究了非平衡态下光致电声耦合增强的动力学机制。他们首先模拟了光激发石墨烯中的电子-声子动力学，发现电声耦合能够加速光载流子的弛豫并诱导出声子谱中的Fano共振（图1）。在此基础上，通过分析光载流子与声子之间的能量转移速率，他们重构了非平衡态下电声耦合强度和有效电声耦合矩阵元的信息，并提出一种在激发态下实时表征和追踪电声耦合动力学的方法，得到的结果与实验进行对比，显示出良好的一致性。通过追踪电声耦合强度λ和有效电声耦合矩阵元的动力学行为，他们发现在光激发的石墨烯里，光生载流子的弛豫过程中存在着极大的光致电声耦合增强（图2），激发态时的电声耦合强度可比基态时增强数倍至十多倍。通过对能量分辨的电声耦合进行分析，他们发现这种超大增强源于光激发载流子的非平衡动态分布。这种非平衡分布为电子-声子的散射提供了额外通道，对于调制电声耦合至关重要（图3）。

    激发态下的电声耦合依赖于光载流子状态，利用这一点不仅可以实现对电声耦合的实时测量，还可以通过光学技术对其进行精确操作。更有趣的是，由于电声耦合与各种光载流子动力学有关，光载流子的拓扑特性，如手性和能谷的选择性，将会为光调制的电声耦合带来新的物理和技术应用。该工作为表征和理解激发态下非平衡电声耦合提供了新的理论思路，主要结果以“Tracking photocarrier-enhanced electron-phonon coupling in nonequilibrium”为题发表在npj Quantum Materials 7, 14 (2022)上。

图1. 光激发石墨烯中非平衡态载流子和声子的动力学过程。

图2. 光激发石墨烯中（a）非平衡态电声耦合强度随时间的变化，（b）光致增强效应（红线：光激发50fs后的结果；黑线：基态结果）。

图3石墨烯中非平衡态电声耦合作用的光致增强机理。