Nature Nanotech.: 利用几何相位缺陷态光子晶体实现谷自旋分离

导读

电子具有许多内禀属性，例如电荷和自旋。基于这些属性的电荷器件已经广泛应用于日常生活，而自旋电子器件也日渐发展成熟。近年来，研究人员又在具有空间反演对称性破缺的二维体系中揭示了电子的另一新颖自由度–能谷(图1b)。通过合理的编码与探测，能谷激子(电子-空穴对，valley exciton)具有的谷自旋在新一代谷电子学器件中具有巨大的应用前景，近年来也逐渐受到了广泛的关注和研究。在具有谷自旋特性的材料中，单层过渡金属硫化物(TMDC)已经被证明是理想的谷电子学材料。然而，目前普遍存在的难题是能谷激子及其编码的信息在室温下并不能长久地保持。将谷自旋转化为特定的光学自由度是一种可行的解决方法，该方法可以使其稳定存在并且成熟可操控。

       近日，以色列理工学院Erez Hasman教授课题组首次构造了光子晶体中的几何相位缺陷态，并基于此实现了单层TMDC中谷自旋的空间分离。为了增强能谷激子与纳米结构的相互作用并获得有效的几何相位积累，作者们创造性地将一个几何相位超表面作为缺陷结构嵌套在一个光子晶体中；并利用几何相位的光子自旋依赖特性，实现了两种不同谷自旋在远场的受控分离 (室温)。作为推广，他们还将这种普适的作用机制应用到了不同有源材料、不同结构对称性的体系中，并同样获得了有效的自旋分离的定向辐射。相关研究成果以“Photonic Rashba effect from quantum emitters mediated by a Berry-phase defective photonic crystal” 为题，发表在最近的《Nature Nanotechnology》上。以色列理工学院的容科秀博士和王波博士为文章的共同第一作者，Erez Hasman教授为本文的通讯作者。

研究背景

偶极子在纳米光子学的各个领域随处可见。对于许多低维量子光源来说，例如原子、分子、量子点以及单层TMDC，它们的辐射特性都可以由偶极子特性描述。尽管单个量子光源通常表现出相干辐射，来自大量量子光源的辐射通常不具有偏振和相干性。为了调控这种辐射，常见的作法是将量子光源集成在纳米结构中，利用结构的光学特性对辐射的波长、强度或偏振做有效的操控。

       近年来，谷自旋被认为在新型谷电子学器件中具有巨大的潜在前景，因此学者们对选择性操控单层TMDC中两种不同的量子光源(即±K能谷激子，图1b)进行了广泛的研究。通过能谷依赖的光学选择定则，+K与-K能谷激子可以分别通过右旋和左旋圆偏光激发，且它们的辐射特性可以由面内的右旋和左旋偶极子描述，这为能谷信息的编码与探测提供了基础。然而，能谷激子及其编码的信息(<10 ps)仅有非常短的寿命，这极大地限制了能谷信息的逻辑处理与空间传输(特别是在室温下)。目前一种可行的方法是将能谷信息转化为特定的光学自由度，例如光子自旋。在已有报道中，这都是通过耦合能谷激子与金属结构支持的表面等离激元模式实现的。然而，金属结构具有本征的欧姆损耗并与成熟的CMOS工艺不兼容；此外，这些结构具有的简单功能也无法实现任意的谷自旋操控。

       超表面(metasurface)是一类由亚波长结构组成的人工材料，它可以任意调控光场的多个自由度，例如偏振、振幅以及相位。特别地，几何相位超表面是由各向异性纳米结构按照特定的空间取向分布组成，它可以操控光场的偏振态演化并产生自旋依赖的几何相位(Pancharatnam-Berry相位)，从而独立操控不同自旋态的光子。因此，几何相位超表面非常适合分离谷自旋。然而，传统的几何相位超表面一般针对自由空间平面波设计，它们很难保证纳米结构与集成量子光源之间的有效相互作用；后者的辐射通常会直接泄漏到自由空间，导致无法获得有效的几何相位积累。

创新研究

鉴于上文提到的难点，本文作者创造性地将一个几何相位超表面作为缺陷结构嵌套在一个光子晶体中，并在它们的表面覆盖了一层单层的WSe2 (图1a)。在这个复合结构中，光子晶体的带隙覆盖整个单层WSe2的辐射波长，而缺陷结构的引入会在带隙中产生一个耦合缺陷模式 (coupled defect mode，图2a) 。这个模式是由组成几何相位超表面的超原子支持的缺陷模式相互耦合形成，因此可以用经典体系的紧束缚模型描述(图2b)。由于该耦合缺陷模式的存在，单个能谷激子可以与大范围内的超原子发生有效的相互作用，从而获得可观的几何相位积累。而对于WSe2中的大量能谷激子，它们的总效果等价于所有能谷激子效果的非相干叠加。除了产生几何相位，这个缺陷模式还会导致能谷激子在超原子附近的选择性激发并通过Purcell效应增强激子的发光强度。

图1. 利用几何相位缺陷态光子晶体实现谷自旋分离的示意图。(a) 结构示意图。(b)单层WSe2能谷示意图及其对应的能谷依赖的光学选择定则。(c) 几何相位缺陷态光子晶体的结构细节。

文中以正方晶格缺陷态光子晶体为例，首先验证了光子晶体带隙中缺陷态能带的存在(图2a,b)，并展示了由此导致的超原子附近的场增强(图2d,e)与偏振操控(图2d,3b)。后者会直接导致耦合缺陷模式的局域场分布跟随超原子的取向发生空间上的旋转，从而产生依赖光子自旋的几何相位。对于集成在缺陷态光子晶体中的+K与-K能谷激子来说，它们的辐射场可以分别由面内的右旋和左旋偶极子描述，因此会获得相反的几何相位，从而实现远场中的定向分离(图3d,f)。

图2. 几何相位缺陷态光子晶体基本原理。(a) 仿真的光子晶体带隙中的缺陷态能带。(b) 缺陷态能带的紧束缚模型描述。(c) 测量的缺陷态光子晶体导致的单层WSe2辐射增强。(d) 仿真的耦合缺陷模式的场分布。(e) 仿真的耦合缺陷模式的近场增强。

图3. 利用几何相位缺陷态光子晶体实现室温下的谷自旋分离。(a) 参考缺陷态光子晶体的SEM图。(b) 测量的参考缺陷态光子晶体导致的强偏振操控。(c) 几何相位缺陷态光子晶体的SEM图。(d) 测量的几何相位缺陷态光子晶体导致的谷自旋分离。(e) 测量的自旋分离的光学色散 (ky = 0) 。(f) 仿真的几何相位缺陷态光子晶体导致的谷自旋分离。

上文提到的左、右旋偶极子与几何相位缺陷态光子晶体的相互作用可以应用于更一般的偏振态偶极子，例如线偏振偶极子。在这种情况下，每一个面内朝向的线偏振偶极子都可以由一对面内正交的左、右旋偶极子描述(图4a)，因此可以在远场观察到类似的自旋分离现象。作为展示，作者制作并测量了胶体量子点(等效于线偏振偶极子)与几何相位缺陷态光子晶体作用后的自旋分离的定向辐射(图4b)。此外，几何相位缺陷态光子晶体的构造也不局限于正方晶格，它可以推广到其它对称性的光子晶体结构，例如，在Kagome光子晶体中嵌套六边形几何相位超表面作为缺陷结构(图4c)。作者们对该体系的可行性从理论和实验两方面都进行了验证(图4e-g)。
 

图4. 从量子光源与结构配置两方面对该体系进行推广。(a) 覆盖量子点的几何相位缺陷态光子晶体示意图。(b) 测量的几何相位缺陷态光子晶体导致的自旋分离的定向辐射。(c) 几何相位缺陷态Kagome光子晶体的SEM图。(d) 测量的几何相位缺陷态Kagome光子晶体导致的量子点辐射增强。 (e) 测量的几何相位缺陷态Kagome光子晶体导致的自旋分离的定向辐射。(f) 测量的自旋分离的光学色散 (ky = 0) 。(g) 仿真的几何相位缺陷态Kagome光子晶体导致的自旋分离的定向辐射。

总 结

本研究工作通过构造一种全新的几何相位缺陷态光子晶体，作者展示了单层TMDC中的谷自旋在远场的受控分离(室温)；并且，该体系可以灵活推广到不同量子光源、不同对称性的光子晶体结构，并同样可以实现自旋分离的定向辐射。本文提出的设计方案可以被应用于单量子光源的任意波前调控以及LED光源的自旋操控。