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Small:低功函数WN纳米方块用于近红外光催化活性氧活化

2020-10-30 11:20:02浏览:624来源:MaterialsViews   

利用光催化剂将太阳能转化为可用的化学能或实现环境净化已成为人们广泛研究的课题。到目前为止,大多数报道的光催化剂只是在紫外光或者可见光区具有反应活性,而占太阳光谱的接近50%的近红外光(NIR)仍不能被有效利用,尚不能满足全光谱利用太阳能的应用需求。另外,已报道的具有近红外光催化活性的材料十分有限,而且对于近红外光催化材料的光吸收机理以及材料表面/界面处产生活性氧自由基(ROS)动力学的研究目前还缺乏一个较为清楚的认识,其机理仍需进一步研究阐明。因此,探索新型的NIR驱动的光催化材料并深入研究其近红外光催化机理对开发全光谱利用的光催化剂十分重要。

近期,哈尔滨工业大学杨彬教授和果崇申教授研究团队成功研发了氮化钨(WN)近红外光催化材料,提出了利用WN的低功函数和近红外表面等离子体共振(LSPR)特性实现近红外光催化的方法。首先通过DFT理论计算研究了WN的电子结构性质和光学性质,结果表明立方相WN的功函数为3.47 eV且具有优异的近红外LSPR光吸收性能。之后通过实验设计了一种水热法-氨气氮化的合成方法,成功制备了立方相的黑色WN NCs。同时利用有限元分析(FEA)计算了WN在近红外光场照射下的局域电场分布,验证了WN的近红外LSPR效应。然后系统地研究了NIR驱动下WN的光催化性能。最后,基于DFT计算方法,计算了立方相WN典型的(100)、(110)和(111)晶面的ROS激活动力学过程,提出了具有低功函数以及近红外LSPR效应的WN的光催化机理。由于WN功函数相对较低,材料表面对电子的束缚能较低,可以促进电子从材料表面逃离,从而促进各类ROS的催化活化。因此,功函数低的材料具有较低的ROS激活能量势垒,使利用低能量的近红外光进行光催化反应成为可能。这一结果为新型近红外光催化材料的研发和设计提供新的思路。论文第一作者为哈尔滨工业大学黄伟城博士,哈尔滨工业大学杨彬教授和果崇申教授以及哈尔滨理工大学刘丹青副教授为通讯作者,相关结果发表于Small(DOI: 10.1002/smll.202004557)。

(责任编辑:小编)
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