在自然界和现代工业应用中，氧化物-水界面具有广泛的重要反应。然而，由于难以接近掩埋氧化物表面，在分子水平上，仍然缺少这些界面的准确知识。

近日，复旦大学沈元壤Yue Ron Shen，刘韡韬Wei-Tao Liu团队，联合法国巴黎萨克雷大学（Université Paris-Saclay) Marie-Pierre Gaigeot团队，在Nature Chemistry上发文，报道了一种在液态水中进行氧化物表面原位和频振动光谱的实验方案。

二氧化硅-水界面应用表明，存在水的意外表面反应路径。通过从头算分子动力学和元动力学metadynamics模拟，研究发现，表面羟基化基团的去质子化，引发了表面重构，这导致了非常规的五配位硅物种。这些结果，有助于揭示几十年前发现的水性二氧化硅的多模态化学。

这一研究，将为未来深入研究其他氧化物-水界面的物理和化学特性，提供了新的机会。

Unconventional structural evolution of an oxide surface in water unveiled by in situ sum-frequency spectroscopy.原位和频光谱揭示了水中氧化物表面的非常规结构演化。

图1: 二氧化硅界面的实验布置、界面场增强和和频sum-frequency，SF谱。

图2:二氧化硅-水界面的Si–O伸缩振动光谱，随水中pH值的变化。

图3:SiO2–H2O界面反应的分子动力学molecular dynamics，MD模拟结果。

图4:表面覆盖率和非线性光学极化率计算。